Un Nuovo Liquido di Spin Quantistico: Viaggio nel Cuore del Kagome Modulato

Introduzione: Il Mistero dei Magneti che non si Congelano

Immaginate un materiale che, anche se raffreddato a temperature bassissime, vicine allo zero assoluto, si rifiuta ostinatamente di “congelarsi” magneticamente. Normalmente, i momenti magnetici degli atomi (gli spin, come li chiamiamo noi fisici) in un solido isolante tendono ad allinearsi in una configurazione ordinata al di sotto di una certa temperatura. Pensate a tanti piccoli aghi di bussola che si dispongono tutti nello stesso modo. Eppure, esistono sistemi dove questo non accade. Proprio come l’elio che non solidifica raffreddandolo a pressione ambiente, alcuni materiali magnetici possono rimanere in uno stato intrinsecamente fluttuante, disordinato anche a temperature bassissime. Questo stato affascinante e sfuggente è chiamato Liquido di Spin Quantistico (QSL).

Da quando Philip Anderson lo propose nel lontano 1973, la caccia ai QSL è diventata una delle grandi sfide della fisica della materia condensata. Teoricamente, si pensa che siano stati quantistici con un intricato schema di entanglement a lungo raggio e con eccitazioni esotiche, quasi particelle che non assomigliano a nulla di ciò che vediamo nei magneti convenzionali. Una delle piattaforme più promettenti per trovare questi stati è il cosiddetto reticolo kagome: una struttura bidimensionale formata da triangoli che condividono i vertici. Questa geometria porta a una forte “frustrazione” magnetica: gli spin non riescono a soddisfare simultaneamente tutte le interazioni antiferromagnetiche (che tendono ad allineare spin vicini in direzioni opposte), creando le condizioni ideali per l’emergere di un QSL.

Un Nuovo Protagonista sulla Scena: Cs8RbK3Ti12F48

Gran parte della ricerca sui QSL nel kagome si è concentrata su composti a base di rame (Cu2+, con spin s=1/2), come la famosa herbertsmithite. Ma noi abbiamo deciso di esplorare territori meno battuti, focalizzandoci su un nuovo materiale a base di titanio: il Cs8RbK3Ti12F48. Qui, sono gli ioni Ti3+ (con configurazione elettronica 3d1, anch’essi con spin s=1/2) a formare il reticolo kagome. La cosa interessante è che questo reticolo non è perfettamente uniforme, ma presenta una modulazione, delle leggere variazioni nelle interazioni tra spin vicini.

Cosa abbiamo scoperto studiando questo nuovo composto? Innanzitutto, misure di magnetizzazione e calore specifico ci hanno detto che, nonostante le interazioni antiferromagnetiche siano piuttosto forti (lo deduciamo da una temperatura di Curie-Weiss, Θ_CW, di circa -47 K), il materiale non mostra alcun segno di ordinamento magnetico fino a temperature bassissime, almeno fino a 1.5 K (che è solo il 3% di |Θ_CW|!). Questo è già un indizio importante che potremmo essere di fronte a qualcosa di speciale.

Ma la vera sorpresa è arrivata dal calore specifico a basse temperature. Invece di seguire leggi di potenza tipiche dei sistemi ordinati (come T^2 o T^3), abbiamo trovato che il calore specifico magnetico, C_mag, è quasi proporzionale alla temperatura (T-lineare). Questo comportamento ricorda quello dei metalli (dove è dovuto agli elettroni liberi) o di certi sistemi unidimensionali esotici (le catene di spin 1/2). Suggerisce la presenza di eccitazioni a bassissima energia, quasi come se ci fosse una “superficie di Fermi” per gli spinoni (le particelle elementari in cui si pensa si “frantumino” gli spin in un QSL). È un risultato notevole per un sistema bidimensionale!

Guardare Dentro con i Neutroni: Un Mondo di Eccitazioni Continue

Per capire veramente cosa succede a livello microscopico, abbiamo usato una tecnica potentissima: lo scattering di neutroni. Sparando neutroni su un cristallo del nostro materiale e analizzando come vengono diffusi, possiamo mappare la cosiddetta funzione di correlazione dinamica, S(Q, ℏω). Questa funzione ci dice quali tipi di eccitazioni magnetiche esistono nel materiale, a quale energia (ℏω) e con quale “pattern” spaziale (descritto dal vettore d’onda Q).

Abbiamo condotto esperimenti su cristalli singoli di Cs8RbK3Ti12F48 a 1.5 K, usando uno spettrometro a tempo di volo (TOF) che ci ha permesso di coprire un’ampia gamma di energie e momenti. I risultati sono stati spettacolari! Invece di vedere picchi netti e ben definiti corrispondenti a onde di spin (le eccitazioni tipiche dei magneti ordinati), abbiamo osservato un continuo dispersivo e senza gap energetico. Cosa significa?

• Continuo: Le eccitazioni non hanno energie discrete, ma formano una sorta di “zuppa” diffusa su un ampio intervallo energetico, fino a circa 10 meV.
• Dispersivo: L’energia di queste eccitazioni dipende dalla direzione e dalla “lunghezza d’onda” (il vettore Q) con cui si propagano nel reticolo. Non è un’eccitazione puramente locale.
• Senza gap (Gapless): Non c’è un’energia minima richiesta per creare un’eccitazione. Possono esistere fluttuazioni magnetiche a energie arbitrariamente basse, il che è coerente con il comportamento T-lineare del calore specifico.

Questo continuo è una delle firme più ricercate dei liquidi di spin quantistici, perché suggerisce che le eccitazioni fondamentali non sono le onde di spin “intere”, ma qualcosa di più esotico: le già citate quasiparticelle spinoniche, nate dalla “frattura” dello spin elettronico. È come se lo spin si dividesse in due metà!

Un Comportamento Quasi Unidimensionale in un Sistema Bidimensionale?

Analizzando nel dettaglio la mappa S(Q, ℏω), abbiamo notato un’altra caratteristica affascinante. A basse energie, l’intensità dello scattering è particolarmente forte lungo delle “creste” che si estendono in specifiche direzioni nello spazio dei momenti (in particolare, lungo le direzioni che connettono i punti Γ₂ e M₂ della zona di Brillouin). Questo suggerisce che le correlazioni magnetiche, o il modo in cui si propagano le eccitazioni spinoniche, abbiano un carattere quasi-unidimensionale, come se preferissero muoversi lungo certe “catene” all’interno del reticolo kagome bidimensionale.

Un’altra osservazione interessante riguarda la simmetria. Nonostante la struttura cristallina abbia una cella elementare chimica piuttosto grande (a causa della modulazione), le fluttuazioni magnetiche che osserviamo sembrano seguire la simmetria più semplice del reticolo kagome “ideale”, non modulato. È come se la natura quantistica del sistema fosse robusta rispetto a queste piccole imperfezioni o modulazioni della struttura.

Abbiamo provato a confrontare i nostri dati sperimentali con modelli teorici. La teoria delle onde di spin lineare (LSW), anche introducendo un forte smorzamento fenomenologico per mimare la vita breve delle eccitazioni, riesce a catturare solo alcuni aspetti generali dello spettro, come l’energia di certi modi e la banda energetica complessiva. Stimiamo un’interazione di scambio media J ≈ 8.7 meV e un’interazione di Dzyaloshinskii-Moriya (DM) D ≈ 0.23 meV. Il rapporto D/J ≈ 0.027 è piccolo, coerente con l’assenza di ordine magnetico prevista da molte teorie. Tuttavia, la LSW fallisce completamente nel riprodurre il continuo diffuso e le caratteristiche specifiche a bassa energia. Anche simulazioni più sofisticate (Landau-Lifshitz dynamics, LLD) non riescono a spiegare tutto. Questo fallimento dei modelli “convenzionali” rafforza l’idea che siamo di fronte a una fisica non banale, quella della frazionalizzazione dello spin.

Confronto con Altri Sistemi e Conclusioni

Come si colloca il nostro Cs8RbK3Ti12F48 rispetto ad altri candidati QSL? Mostra alcune somiglianze a bassa energia con l’herbertsmithite, come l’intensità concentrata attorno ai punti Γ₂. Tuttavia, il nostro studio fornisce una mappa completa dello spettro, rivelando la natura dispersiva del continuo anche ad alte energie, cosa non ancora osservata chiaramente in altri materiali kagome. Inoltre, il comportamento T-lineare del calore specifico è distintivo.

Abbiamo anche verificato che modelli basati su eccitazioni locali, come dimeri o trimeri disaccoppiati (proposti per interpretare alcuni dati sull’herbertsmithite), non riescono a descrivere le nostre osservazioni sull’intero intervallo di energia e momento. Le eccitazioni nel nostro materiale sono chiaramente più complesse e delocalizzate.

In conclusione, il nostro studio su Cs8RbK3Ti12F48 rivela un quadro affascinante:

• Nessun ordine magnetico fino a temperature bassissime (3% di |Θ_CW|).
• Calore specifico T-lineare a bassa T, indicativo di eccitazioni gapless.
• Uno spettro di eccitazioni magnetiche dominato da un continuo dispersivo e gapless, osservato per la prima volta su tutta la banda energetica in un materiale kagome.
• Indizi di correlazioni quasi-unidimensionali e di frazionalizzazione dello spin (spinoni).

Tutti questi elementi puntano fortemente verso la realizzazione di uno stato di Liquido di Spin Quantistico gapless in questo nuovo antiferromagnete kagome modulato a base di titanio. Cs8RbK3Ti12F48 si afferma quindi come un candidato di prim’ordine per studiare questa fase esotica della materia, aprendo nuove strade per comprendere la fisica della frustrazione geometrica e dell’entanglement quantistico su larga scala. Il viaggio nel cuore di questi materiali misteriosi è appena iniziato!

Fonte: Springer